Adsorción De Compuestos Farmacéuticos En Solución Acuosa Sobre Arcillas Naturales Y Nanomateriales De Carbono

Abstract

Este trabajo se centra en el desarrollo de materiales basados en arcillas naturales y en la fabricación de estructuras monolíticas de carbono con porosidad y geometrías de canales controladas por impresión 3D, aplicados para eliminar contaminantes farmacéuticos del agua. Se estudió la adsorción de tetraciclina, trimetoprima y clorfenamina en varias arcillas, destacando la bentonita por su alta capacidad de adsorción gracias a su estructura laminar y propiedades de hinchamiento. La adsorción de trimetoprima y tetraciclina está gobernada por difusión superficial, y la de clorfenamina por difusión en el volumen del poro. En la adsorción binaria de tetraciclina y cadmio se encontraron efectos competitivos y sinérgicos en función del pH de la solución. La organobentonita híbrida mostró altas capacidades de adsorción según la carga iónica y naturaleza hidrofóbica del fármaco. Los resultados indicaron que las interacciones electrostáticas son el principal mecanismo de adsorción y que la velocidad de adsorción se debe al transporte externo de masa. Se diseñaron y fabricaron innovadores adsorbentes monolíticos de carbono con diferentes texturas porosas y geometrías avanzadas de canales mediante impresión 3D. Las variables de síntesis analizadas incluyeron la relación resorcinol/catalizador, el agente activante (CO2 y H2O), tiempos de activación y geometrías de canales. Estas variables se evaluaron en la adsorción de sulfametoxazol. Los monolitos de carbono mostraron una integración óptima de alta resistencia mecánica con geometrías de canales avanzadas controladas y replicadas fielmente por la impresión 3D, con una macroestructura porosa de baja resistencia al flujo. Las variables de síntesis afectaron significativamente la morfología, logrando una estructura porosa jerárquica con alta área superficial, superando la capacidad de adsorción de muchos materiales adsorbentes existentes. Las geometrías de canales influyeron drásticamente en las curvas de ruptura: monolitos de canales rectos, hexagonales y romboidales tuvieron tiempos de ruptura tempranos por efectos de canalización, mientras que los de red interconectada mostraron mayores tiempos de ruptura, mitigando estos efectos gracias a la turbulencia y mezclado, confirmados por simulaciones CFD.

This work focuses on the development of clay-based materials and the fabrication of carbon monolithic structures with controlled porosity and channel geometries using 3D printing, aimed at removing pharmaceutical contaminants from water. The adsorption of tetracycline, trimethoprim and chlorphenamine on various clays was studied, with bentonite showing high adsorption capacity due to its laminar structure and swelling properties. The adsorption of trimethoprim and tetracycline is governed by surface diffusion, while chlorphenamine adsorption is controlled by pore volume diffusion. Binary adsorption of tetracycline and cadmium revealed competitive and synergistic effects depending on solution pH. Hybrid organobentonite exhibited high adsorption capacities based on the ionic charge and hydrophobic nature of the drug. Results indicated that electrostatic interactions are the primary adsorption mechanism, and that adsorption rate is due to external mass transport. Innovative carbon monolithic adsorbents with different porous textures and advanced channel geometries were designed and fabricated using 3D printing. The synthesis variables analyzed included resorcinol/catalyst ratio, activating agents (CO2 and H2O), activation times and channel geometries. These variables were evaluated in sulfamethoxazole adsorption. Carbon monoliths showed optimal integration of high mechanical strength with advanced channel geometries, faithfully replicated by 3D printing, and a porous macrostructure with low flow resistance. Synthesis variables significantly affected morphology, achieving a hierarchical porous structure with high surface area, surpassing the adsorption capacity of many existing adsorbent materials. Channel geometries drastically influenced breakthrough curves: monoliths with straight, hexagonal and rhomboidal channels had early breakthrough times due to channeling effects, while interconnected network channel showed longer breakthrough times, mitigating these effects through turbulence and mixing, confirmed by CFD simulations.