Alteration and carbonation of calcium and magnesium silicates: implications on capture, storage and use of CO2

Abstract

The overall results of this experimental study for such different systems and process parameters (type of silicate phase(s), pH, T, pCO2, background electrolyte, dissolved inorganic carbons, DIC, carbon source) show that both natural Ca-Mg-Fe primary silicates, and aluminosilicate-rich industrial wastes (coal fly ash), can be safely and effectively used for CCS. Moreover, key parameters that control de dissolution-carbonation process resulting in secondary silicate phases formation, along with carbonates are identified. It is observed that mineral passivation can have a direct impact on silicate dissolution, hampering carbonation. Conversely, reaction-driven fracturing due to crystallization pressure exerted by secondary silicate phases is key for the successful progress of the carbonation reaction. However, it is also shown that formation of secondary silicates including divalent metals is a strong handicap for an effective mineral carbonation. But such detrimental effects could be by passed by selecting appropriate mineral feed and reaction parameters during ex situ mineral carbonation. Conversely, these experimental results show that enhanced mineral carbonation can be achieved during in situ GCS if pore waters include alkali metal ions that can favour the precipitation of secondary Na or K silicates. Finally, it is shown that zeolites along with carbonates are formed under hydrothermal condition during coal fly ash carbonation. This process is not only effective for CO2 mineral sequestration, but also results in the trapping and immobilization of potentially toxic elements such as heavy metals present in coal fly ash. Ultimately, these results show that mineral carbonation is not only and effective CCS strategy, but also have direct environmental applications for toxic element trapping, while at the same time resulting in the production of valuable minerals such as zeolites and calcite, with numerous industrial and technical uses. The latter ensures that recycling of alkaline industrial wastes is an economic and effective way to deal with the increasing problem associated with anthropogenic CO2 emission to the atmosphere.

Destacar que los los resultados obtenidos en todos los sistemas estudiados y frente a los diferentes parametros explorados (tipo de silicatos, pH, T, pCO2, electrolitos de fondo, fuentes de carbono inorgánico) muestran que tanto los silicatos de Ca- Mg-Fe naturales cómo los residuos industriales aluminosilicatados (CFA) pueden ser utilizados para la captura efectiva de CO2. Además, se han sido identificados parámetros clave en el control de la disolución-precipitación que da lugar a silicatos secundarios, junto con carbonatos. Se ha 33 observado que la pasivación de la reacción tiene un impacto directo en las tasas de disolución mineral, impidiendo la carbonatación. Sin embargo, la fracturación mediante presión de cristalización de silicatos secundarios es un efeto clave en la inhibición de la pasivación. Por otro lado, estos efectos pueden verse afectados según los parámetros de reacción en la carbonatación mineral ex situ. Asimismo, estos resultados experimentales muestran que la mejora del grado de carbonatación mineral puede alcanzarse durante la GCS en los poros de la roca original si hay elementos alcalinos que favorezcan la precipitación de (alumino)silicatos secundarios de sodio o potasio. Finalmente, se demuestra que la formación de zeolitas durante la carbonatación de cenizas volantes es posible llevala a cabo bajo condiciones hidrotermales. Este proceso no es solo efectivo por la captura de CO2 sino que además atrapa elementos tóxicos como metales pesados, inmovilizándolos y por lo tanto, impidiendo su liberación y la consiguente contaminación de acuíferos y suelos. Estos resultados muestran que la carbonatación mineral no solo afecta a las estrategias de CCS sino que tiene un impacto directo con el medio ambiente, además de producir fases como las zeolitas y la calcita con numerosas aplicaciones industriales. Esto último refleja que el reciclaje de residuos industriales alcalinos es una forma económica y efectiva de solventar en gran medida el problema asociado a las emisiones antropológicas de