Retrieval of CO2 and collisional parameters from the MIPAS spectra in the earth atmosphere

Abstract

El CO2 es un gas de efecto invernadero importante y es una de las piezas fundamentales en el balance energético de la atmósfera terrestre Tierra y, en consecuencia, en su estructura térmica. Su emisión en 15 μm representa el mecanismo más importante de enfriamiento de la estratosfera, mesosfera y baja termosfera. La absorción de la luz del sol en las bandas del CO2 cercanas al infrarrojo (2.7 y 4.3 μm) contribuyen significativamente al calentamiento atmosférico. Las transiciones ro-vibracionales de la molécula implicadas en estos procesos están en no equilibrio termodinámico local (no-ETL) en la media y alta atmósfera. Desde el siglo pasado hasta el presente, se han realizado un gran número de estudios que muestran cómo la concentración del CO2 está aumentando continuamente. El impacto de este incremento en el enfriamiento y el calentamiento de las distintas capas atmosféricas es evidente. Por ejemplo, la tendencia de la temperatura en la troposfera ha sido positiva mientras, en la mesosfera, ha sido negativa. Desde el principio de la industrialización, la humanidad ha ido emitiendo cada vez más cantidad de sustancias volátiles a la atmósfera cambiando su composición pero, todavía no tenemos respuestas claras sobre cuáles son sus efectos sobre los distintos cambios atmosféricos observados. Desde las primeras medidas de cohetes in situ en los setenta hasta las más recientes medidas de satélites de ocultación solar como ACE, o instrumentos de emisión en limbo como SABER, hemos aumentado considerablemente nuestro conocimiento sobre la abundancia del CO2. Todos estos estudios indican que un conocimiento más preciso de la distribución espacio-temporal del CO2 en la mesosfera y la termosfera es crucial para conocer mejor el balance energético de esta región, de su dinámica (que acopla ésta con las regiones inferiores), y la respuesta de la atmósfera a los cambios antropogénicos. Vale la pena mencionar la gran dificultad de analizar las emisiones de las distintas bandas del CO2 en el infrarrojo y de invertir su abundancia a partir de las medidas de dichas emisiones (principalmente provenientes de los complejos procesos del no-ETL). El conocimiento preciso de las poblaciones en no-ETL de los estados del CO2 que emiten cerca de 4.3 μm ha limitado la precisión de las abundancias del CO2 derivadas de medidas de emisión en limbo. Los espectros de MIPAS, con su resolución espectral sin precedentes, nos permiten conocer mucho mejor los distintos procesos de no-ETL del CO2 y, por lo tanto, mejorar la inversión del CO2 a partir de medidas de emisión tomadas en 4.3 μm. Así, el principal objetivo de este trabajo es invertir las distribuciones globales de la abundancia del CO2 (razón de mezcla en volumen o vmr) a partir de los espectros infrarrojos de alta resolución de MIPAS en la mesosfera y termosfera con alta precisión. Esto requiere primero invertir los principales parámetros colisionales de no-ETL (incluyendo su dependencia con la temperatura) que afectan a las poblaciones de los niveles del CO2 a partir de espectros de MIPAS en las regiones de 4.3 y 10 μm, lo que constituye el segundo objetivo principal de esta tesis. Dado que estos parámetros se necesitan en la inversión del CO2, este objetivo se realizará en primer lugar y, después, invertimos la concentración relativa (razón de mezcla) del CO2. Una vez que las abundancias del CO2 están invertidas, analizamos la calidad de los datos y realizamos un minucioso análisis de errores, tanto de los parámetros colisionales como de las concentraciones de CO2. Además, realizamos un estudio de validación comparando los datos del CO2 de MIPAS con medidas independientes previas de ACE y SABER. Por otra parte, también analizamos las principales características de las distribuciones globales de CO2 obtenidas en base a los procesos químicos y dinámicos reinantes en la alta atmósfera con la ayuda del modelo 3D ‘Whole Atmosphere Community Climate Model’ (WACCM).

CO2 is an important greenhouse gas and is is one of the master pieces in the energy balance of the Earth and, therefore, in its thermal structure. Its 15 μm emission represents the most important cooling mechanism of the stratosphere, mesosphere and lower thermosphere. Absorption of sunlight in the near-infrared CO2 bands (2.7 and 4.3 μm) contribute significantly to the atmospheric heating. The involved rovibrational transitions of the molecule are in a non local thermodynamic equilibrium (non-LTE) in the middle and upper atmosphere. There are a large number of studies performed from the last century to the present day, showing how the CO2 concentration is being continually increased. The impact of this increase in the cooling and heating of the different atmospheric layers is clear. For instance, the trend of the temperature in the troposphere has been positive meanwhile, in the mesosphere, has been negative. Since the beginning of industrialization, mankind has been emitting increasing mounts of harmful volatile substances into the atmosphere changing its composition but, we still have to answer what are the effects of these emissions on the different observed atmospheric changes. From the first in situ rocket measurements in the seventies until the most recent satellite measurements from solar occultation instruments like ACE or limb emission instruments like SABER, we have significantly gained knowledge about the CO2 abundance. All these studies indicate that a more precise knowledge of the spatial-temporal distribution of CO2 in the mesosphere and thermosphere is crucial for a better understanding of the energy balance of this important region, of its dynamical coupling to the regions below, and for understanding its response to anthropogenic changes. It is worth to mention the great difficulty of analyzing the infrared emissions from the different CO2 bands and to derive its abundance from these emissions, primary coming from the complex non-LTE processes. The accurate knowledge of the non-LTE populations of the CO2 states emitting near 4.3 μm has limited the accuracy of the CO2 abundances derived from limb emission measurements. The MIPAS spectra, with its unprecedented high spectral resolution, allow to make significant advances in the knowledge of the different CO2 non-LTE processes and hence, to improve the CO2 retrieval from the emission measurements taken at 4.3 μm. Thus, the major aim of this work is to retrieve global distributions of the CO2 abundance (volume mixing ratio or vmr) from the MIPAS high resolution infrared spectra in the mesosphere and thermosphere with high accuracy. This requires first to retrieve the main non-LTE parameters (including their temperature dependence) affecting the population of the CO2 levels from the MIPAS spectra in the 4.3 and 10 μm regions, and constitutes the second major objective of this thesis. Because the collisional rates are required in the inversion of the non-LTE model, this objective is tackled first and later we perform the retrieval of the CO2 vmr. Once the CO2 abundances are retrieved, we analyze the quality of the data and perform a thorough error analysis. In addition, we perform a validation study by comparing the MIPAS CO2 data with the previous independent measurements of ACE and SABER. Furthermore the main physical features of the retrieved global distribution of CO2 are analyzed with the help of the 3D Whole Atmosphere Community Climate Model (WACCM).